Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO2 with Strong Metal–Support Interaction

1. 文章信息

標題：Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO₂ with Strong Metal–Support Interaction

利用二維的二氧化硅納米片構建強金屬-載體相互作用穩定銅顆粒

頁碼：2104972，DOI：10.1002/advs.202104972

2. 文章鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972

3. 期刊信息

期刊名：Advanced Science

ISSN：2198-3844

2020年影響因子：16.806

分區信息：中科院1區Top；JCR分區（Q1）

涉及研究方向：材料科學

4. 作者信息：第一作者是浙江大學材料科學與工程學院博士生王勝華和清華大學化工系博士后馮凱。通訊作者為浙江大學硅材料國家重點實驗室孫威研究員以及清華大學化工系顏彬航副教授。

5. 正文實驗部分寫了設備名稱如下：Flow reactor studies for CO2 hydrogenation under atmospheric pressure were carried out in a quartz tube reactor (CELGPPCM, Beijing China Education AU-LIGHT Co., Ltd., Figure S13, Supporting Information). Supporting information里Figure S13放了CEL-GPPCM流動相反應器的照片。

文章簡介（以下內容如果需要在網絡平臺發布，請注明“非原創”，謝謝！）：

   很多銅基催化劑的高溫穩定性不高，限制了它們的實際應用。由于載體的高豐度、低成本和成熟的制備工藝，Cu/SiO2基催化劑是眾多銅基催化劑中備受矚目的一種。之前已報道的穩定性優良的Cu/SiO2基催化劑的制備方法涉及腐蝕性

氨氣的蒸發、pH的精細調控以及表面活性劑的使用，且這些催化劑的使用溫度大多低于350℃，它們在更高溫度下的穩定性依然是個未知數。因而開發低成本、易加工的具有高溫穩定性的Cu/SiO2催化劑依然是個難點。

浙江大學材料學院硅材料國家重點實驗室孫威和合作者針對這一問題利用二維硅構建了一種耐高溫的Cu/2DSiO2催化劑：通過CuCl2乙醇溶液對CaSi2進行剝離，原位生成了硅納米片包夾銅顆粒的結構。通過對該結構進行煅燒，更是能在銅顆粒表面形成一層氧化膜，大大提高了其熱穩定性。該Cu/2DSiO2催化劑在500℃的逆水煤氣變換（RWGS）反應中連續工作54小時活性都沒有下降。調整空速和反應氣氛可以進一步提高活性，達到近40%的轉化率或每小時幾個摩爾每克銅的活性。相關結果發表在Advanced Science上。

由CuCl2與CaSi2反應得到的Cu/2DSiO2催化劑可以形成包夾結構以及單質Cu和單質Si的界面，使得它們在后續的高溫氧化過程中更容易發生締合，形成強金屬-載體相互作用，從而大大提高了它們的高溫穩定性。而在二維硅上浸漬Cu前驅體得到的Cuim/2DSiO2基催化劑由于一部分銅不能處于硅納米片層間，從而就失去了包夾結構的限域作用，這部分銅在高溫下發生了團聚，催化劑的穩定性下降。而在普通SiO2上浸漬Cu前驅體得到的Cuim/SiO2基催化劑由于*失去了包夾結構，所有的銅均處于載體的外表面，從而在高溫下發生了很嚴重的團聚，活性下降迅速。相信這個工作也可以為其它高溫穩定的金屬/2DSiO2基催化劑的設計提供一些參考。文章DOI : 10.1002/advs.202104972，原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972